秦霏-GRL：TAPP在超深金刚石压力计中的应用
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来源：中国地质大学（北京）
TAPP（Tetragonal Almandine Pyrope Phase），又称为四方相铁铝-镁铝榴石，是超深金刚石的指示矿物之一。早在2000年左右，科学家们便首次在超深金刚石包裹体中发现了TAPP的身影，因其与石榴石相似的化学成分和密度而受到科学界的广泛关注。随后，晶体矿物学家详细研究确认了TAPP的化学组成和晶体结构（属于四方晶系，不同于石榴子石的等轴结构），在2014年TAPP被国际矿物协会（IMA）正式命名为新矿物（矿物名Jeffbenite，IMA 2014-097）。
所谓的超深金刚石，是指那些形成于地幔300 km以下的金刚石，它们在地球深部极高的温度和压力条件下形成。那些被超深金刚石捕获的包裹体，成为直接观察和分析深部地幔物质组成和演化的宝贵样品，更是探究深部地幔物质组成、氧化还原环境甚至地球动力学过程的直接窗口。近年来，超深金刚石及其包裹体的发现的研究，极大地推动了地球深部物质的进一步发现和探索，成为了地球科学领域的前沿和热点。
然而，尽管如此，在实验室中合成TAPP这种矿物一直是一个挑战。直到2012年，人们才利用金刚石对顶砧装置（DAC），在6-10 GPa和1600-2000 K条件下首次实验室合成了TAPP相。最近，Smyth等人（2022年）用大压机，率先合成出富含Fe3+的TAPP相，其中三价铁的含量高达0.65（图1）。在这一突破性成果的基础上，我校地球科学与资源学院秦霏副教授的研究团队进一步开展了深入的探索，借助金刚石压腔（DAC）实验技术，对合成的富Fe3+的TAPP相进行了一系列原位高温高压实验，对其封闭在金刚石包裹体中的封存压力和温度信息，以及稳定性和热弹性进行了原位测量和反演，并获得如下创新性认识：
原位外加温DAC实验（最高温度压力为33.7 GPa、750 K）结果证实了富含Fe3+的TAPP可稳定存在于下地幔顶部的温度压力范围。我们首次在静态压缩条件下获得了含铁TAPP的热弹性状态方程，得到关键参数包括体积模量的温度导数(？KT0/？T)P = ？0.0107 (4) GPa/K 和热膨胀系数αT = 3.50 (3) ×10？5 K？1（图2）。
根据此实验结果，我们认为在理想的捕获条件下，TAPP在金刚石中表现出的残余压力（Pinc）相对较高，约为5.0 GPa，这一数值略高于相同成分的镁石榴子石，这一发现表明TAPP在金刚石包裹体中能够承受较大的外部应力。此外，考虑到TAPP具有较小的热膨胀系数，我们可以合理推测，含Fe3+的TAPP的温度压力稳定范围可能比石榴子石更广泛。结构中高达0.65的Fe3+含量对TAPP结构的稳定起到关键性作用，从而可以推断在过渡带底部至下地幔顶部且在特定的地幔成分条件下，TAPP存在一个稳定区间（图3）。
图1 穆斯堡尔谱结果显示，TAPP结构中Fe有三种不同的占位，分别为M1,M2和M3，括号内的上标表示Fe的配位数，LS代表Fe属于低自旋态。同时结合X射线衍射和电子探针的实验结果，可以得到其中Fe3+的占位和含量（引自Smyth et al., 2022, AM）。
图2 高温高压条件下TAPP的状态方程，结果显示直到下地幔顶部的温度压力范围，结构仍保持稳定。
图3 在15 GPa，1200 °C条件下计算TAPP和镁石榴石被捕获时的P-T轨迹，发现在地幔过渡带条件下TAPP表现出更高的残余压力（Pinc）。
上述结果能够反演出该包裹体在形成过程中经历的压力-温度路径，即P-T轨迹，这一轨迹揭示了包裹体在地幔中的形成和演化历史，可用于确定类似包裹体在被金刚石捕获时的具体条件。以上研究结果进一步丰富了对超深金刚石中包裹体的成分和结构的认识，而且可作为一种新的地质压力计，对于追踪大时间尺度内地球早期含碳物质演化有着重要意义。
该项研究成果发表在国际权威地学期刊《Geophysical Research letters》，我校地球科学与资源学院的秦霏副教授为文章第一作者，其他合作者来自德国BGI、美国科罗拉多大学、美国夏威夷大学、中科院地球化学研究所以及美国西北大学。
全文链接：https://agupubs.onlinelibrary.wiley.com/share/SH24WV3DACMXPRQQ8EU5?target=10.1029/2023GL106908
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